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口頭

Adsorption properties of cesium to micaceous clay minerals; Molecular modeling using density functional theory calculations

奥村 雅彦; 中村 博樹; 町田 昌彦; Sassi, M.*; Rosso, K.*

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故により、環境中に放出された放射性セシウムは、今も表層土壌に留まり、福島地域における主な放射線源となっている。これは、放射性セシウムが粘土鉱物に強く吸着するために起こる現象であることが知られているが、なぜ強く吸着するのかは未解明の問題である。我々は、原子レベルの高精度計算法である密度汎関数理論を用いて、スーパーコンピューター上で粘土鉱物とセシウムの相互作用をモデル化し、その謎に迫った。本会議では以下の吸着様態について報告する。放射性セシウムを特によく吸着することが知られている雲母類粘土鉱物における(1)基盤表面サイト、(2)層間サイト、(3)ほつれたエッジサイトにおける特異的吸着を報告する。それぞれ、土壌におけるセシウム吸着について重要な役割を果たすと考えられている吸着サイトである。我々の研究の結果、イオン半径と吸着サイトの大きさとの関係によって吸着の強さが決まることが分かった。一見大きく異なるこれらの吸着サイトにおいて普遍的な吸着機構が働いていることが明らかになった。これらの結果は、今後、除染による除去土壌の減容化に関する技術開発に役立つことが期待される。

口頭

粘土鉱物によるCs吸着メカニズムと選択性

矢板 毅

no journal, , 

減容化手法の開発、最適化を目的とし、セシウムの粘土鉱物に対する吸脱着機構の解明について明らかにとした。福島土壌においては、イメージングプレートおよび電子顕微鏡による解析から、風化黒雲母が極めて重要な吸着物質であることが分かった。放射性セシウムを含む風化黒雲母は、採取した20,000粒の土壌粒子の中の0.1%程度であり、約1/1000程度の減容化に向けた可能性があることが分かった。放射光によるEXAFS, DXAFS, STXMによって明らかにした。セシウムは、風化黒雲母の層間に脱水プロセスを経て数十秒で吸着、安定化し、その粘土との相互作用においては、イオン結合に加え、共有結合的な相互作用をもって安定化することも併せて明らかとなった。本発表では、これらの吸着メカニズムを踏まえ、現在取り組んでいる減容化法の開発についても紹介する。

口頭

New decontamination technique for soil wastes based on the fundamental elucidation of Cs adsorption mechanism on clay minerals

矢板 毅

no journal, , 

This study aiming at the development and optimization of volume reduction method for huge amount of radioactive soil wastes, the cesium sorption and desorption mechanism on clay mineral was studied. In Fukushima prefecture, it is found that the weathered biotite, WB, plays an important roll of radioactive cesium adsorption through the imaging prate and electron microscopic analysis. In this presentation, the modified the wet-classification, chemical treatment and high temperature alkaline treatment updated based on the adsorption mechanism will be mentioned. The synchrotron based EXAFS, DXAFS and STXM methods demonstrated that radioactive Cs adsorbed on the weathered biotite and stabilized within several ten seconds after dehydration process, and also the chemical bond properties between cesium and WB presents the covalent nature in addition to ionic interaction. In this presentation, we will also introduce the developed and modified decontamination methods for soil wastes.

口頭

福島環境回復活動の現状と課題

武石 稔

no journal, , 

日本保健物理学会第49回研究発表会、企画セッション「福島第一原子力発電所事故後における放射線防護上の教訓に関する専門研究会」において、除染やモニタリング等、オフサイトの現状と課題について報告する。

口頭

JAEA-BL BL22XUの現状

塩飽 秀啓; 谷田 肇; 冨永 亜希; 岡本 芳浩; 矢板 毅

no journal, , 

SPring-8に設置している原子力機構(JAEA)専用ビームラインBL22XUは、放射性同位元素(RI)・アクチノイド等をターゲットとする原子力関連研究推進のためにRI実験棟へ導かれた高輝度X線ビームラインであり、2002年に完成・運用している。2016年4月に原子力機構から量子科学技術研究開発機構(QST)の分離・移管を契機として、高輝度XAFS測定システムをBL11XUからBL22XUへの移設とビームライン全体の実験装置の再配置を含めたビームラインの高度化を計画している。2017年末に人類がハンドリングできる最も重い元素であるアインスタイニウム(Es)の水和構造研究を実施しており、RI・アクチノイド等の測定環境整備も進めている。今後も高輝度・高エネルギー放射光を最大限に活用して、原子力分野に係る研究をはじめとして、福島環境回復への貢献、福島第一原子力発電所(1F)廃炉措置に係るデブリ試料の分析等を実施するために、ビームライン高度化を進める予定である。ビームラインの現状と今後の高度化について報告する。

口頭

熱電材料創製へむけた土壌粘土鉱物の熱電3物性評価

本田 充紀; 金田 結依; 村口 正和*; 早川 虹雪*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 後藤 琢也*; 矢板 毅

no journal, , 

東日本大震災、福島第一原子力発電所事故から10年が経過し福島県内で発生した汚染土壌は除染され除去土壌として管理されている。我々は除去土壌に含まれ放射性Csが強く吸着することが知られている福島風化黒雲母の減容・再生利用へ向けた研究を推進している。本研究では、土壌粘土鉱物や溶融塩電解した土壌粘土鉱物の熱電材料としての素質を明らかにするために熱電物性(ゼーベック係数,導電率,熱拡散率)評価を実施したので報告する。

口頭

測定端子が熱電物性測定に与える影響の伝熱シミュレーションによる検討

若生 峻信*; 早川 虹雪*; 松村 博志*; 村口 正和*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 本田 充紀

no journal, , 

熱電変換材料の物性計測において、測定端子との接触による伝熱が測定結果に与える影響を伝熱シミュレーションを用いて検討した結果を報告する。熱電変換技術ではIoT向けの小型電源などとの親和性から素子の小型化や薄膜化の検討が進められているが、これらを実現するためには微小な材料の熱電物性を正確に測定する必要があり測定系全体で結果を評価することが不可欠であることに着目して検討した結果を報告する。

口頭

溶融塩電解した土壌粘土鉱物の熱伝導率測定

早川 虹雪*; 松村 博志*; 若生 峻信*; 村口 正和*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 本田 充紀

no journal, , 

我々は溶融塩電解により処理した土壌粘土鉱物からの新規熱電材料の創出を目指し、その基礎物性の評価を進めている。本研究では熱電性能指数を求める上で必須な、土壌粘土鉱物の熱伝導率の測定を行った結果を報告する。

口頭

Development of vehicle-mounted gamma-ray imaging system iRIS-V (integrated Radiation Imaging System-Vehicle)

北山 佳治; 寺阪 祐太; 佐藤 優樹

no journal, , 

It is important to continuously grasp the distribution of radioactive materials and air dose rate in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station site to assist in formulating the decommissioning plan and secure the safety of workers and residents inthe vicinity. On the other hand, continuous measurement of the distribution of radioactive materials within a wide site area using existing technologies requires a significant amount of time and human resources. Therefore, we have developed the iRIS-V (integrated Radiation Imaging System-Vehicle), which can perform a wide area of car-borne survey and gamma-ray imaging in a small number of people in a short time by mounting all systems for gamma-ray imaging on a vehicle. The iRIS-V has a total of 144 Compton cameras placed on the upper six panels of a regular dodecahedron housing with a height of about 1 m. As a result, gamma-ray imaging with a field of view around the entire circumference can be performed with high detection efficiency. In this paper, we report the results of a car-borne survey test and a two-dimensional gamma-ray imaging test.

口頭

溶融塩処理による風化黒雲母からの熱電変換材料創製

本田 充紀; 金田 結依; 村口 正和*; 早川 虹雪*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 後藤 琢也*; 矢板 毅

no journal, , 

2011年に発生した福島第一原子力発電所(1F)事故から12年が経過し、福島県内で発生した汚染土壌は除去土壌として管理されている。除去土壌からCsを除去する技術開発の過程で得た複数の結晶鉱物の機能性に着目し熱電変換材料としての可能性を検討している。本研究では、結晶鉱物についての熱電特性評価(電気伝導率,熱拡散率,ゼーベック係数)について報告する。

口頭

Thermoelectric properties of Fukushima weathered biotite for thermoelectric conversion materials

本田 充紀; 金田 結依; 早川 虹雪*; 村口 正和*; 飯野 千秋*; 小田 将人*; 石井 宏幸*; 後藤 琢也*; 矢板 毅

no journal, , 

本研究では、WBおよび溶融塩法の各条件を系統的に変えてできた多結晶鉱物に対し種々の熱電変換特性を調べるために、熱電3物性特性評価(OZMA-1-S1)を同一試料により実施した。マクロおよびミクロな構造は、種々のX線分析と第一原理計算により同定した。WBの電気伝導特性について、黒雲母系は通常室温では電気的絶縁体として知られているが、粉砕,分級,溶融塩処理後に焼結した結果、650-850$$^{circ}$$Cの温度領域において1.49E-04 [$$mu$$V/K]オーダーの値を示し半導体程度の電気伝導特性であることが分かった。また同温度領域のゼーベック係数測定では、-2.0E+05 [$$mu$$V/K]と高い値を観測した。得られた結果から無次元性能指数${it ZT}$を算出すると、${it ZT}$=0.29が得られた。溶融塩処理した多結晶鉱物についての熱電特性評価結果については、同温度領域の電気伝導特性評価ではWBよりも高い電気伝導特性を得た。これらの結果から、WBを利用することで、650$$^{circ}$$C以上の高温領域では有用な熱電変換特性を示すことを示唆された。

口頭

第一原理計算を用いたセシウム吸着風化黒雲母の溶融塩反応機構解明

飯野 千秋*; 奥本 峻介*; 小田 将人*; 奈良 純*; 村口 正和*; 石井 宏幸*; 本田 充紀

no journal, , 

Csが吸着した風化黒雲母は溶融塩法により99.9999%以下のCs除去と普通輝石、和田石などの結晶鉱物が合成されるが、反応前後の風化黒雲母および和田石の安定構造や電子物性を第一原理計算を用いて調べることにより和田石が合成される反応機構を解明することを目的として化学ポテンシャルの比較検討を行った内容について報告する。

口頭

溶融塩処理による和田石生成過程の反応機構

奥本 峻介*; 飯野 千秋*; 小田 将人*; 村口 正和*; 早川 虹雪*; 石井 宏幸*; 本田 充紀

no journal, , 

福島の環境回復に係る研究開発の一環として、溶融塩法を用いた風化黒雲母からCs除去に関する研究を推進してきた。99.9999%のCs除去と普通輝石、和田石などの結晶鉱物の生成を確認しているが、反応過程および生成物に関する原子レベルでの反応機構が必要であり、本研究では第一原理計算をもちいて和田石の安定構造を調べ、求められた安定構造を用いて反応機構について調べて内容について報告する。

口頭

一方向熱流定常比較法を用いた熱伝導率測定における接触熱抵抗の評価

小野 達貴*; 早川 虹雪*; 小田 将人*; 石井 宏幸*; 本田 充紀; 村口 正和*

no journal, , 

一方向定常熱流比較法を用いた熱伝導率の測定における各界面の接触熱抵抗を要素に分解し、実測を行うことで抽出した。これにより、試験ロッド間の接触抵抗による測定結果の誤差を補正するため指針を得た。今後は、接触熱抵抗を補正した、測定システムの精度向上をさらに進めていく。

口頭

熱回路網法を用いた熱電発電モジュールのモジュール-熱源間および内部の接触熱抵抗を取り込んだモデル化

谷間 慎*; 中村 颯斗*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 本田 充紀; 村口 正和*

no journal, , 

熱回路網法を用いて、熱電発電モジュールの動作時の内部温度分布を、熱源との接触抵抗およびモジュール内部の接触熱抵抗を取り込んでモデル化した。接触熱抵抗の値を変えて、熱電素子の上下の温度差を評価することで、発電モジュール内の実際の起電力を簡易に見積もることを示した。これらの結果は、様々な条件で設置される実際の熱電発電モジュールの発電量を評価する方法を確立することにつながる。今後は、さらに現実に近い状況を想定したモデル化を行い、高効率な熱電モジュールの設計に活かして行く予定である。

口頭

風化黒雲母におけるCs$$^{+}$$インターカレーションによるCs吸着に関する研究

馬酔木 ゆめの*; 早川 虹雪*; 村口 正和*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 本田 充紀

no journal, , 

新規の熱電材料として天然鉱物が期待されており、その中でも我々は層状のケイ酸塩鉱物の一種である風化黒雲母(WB)に注目している。WBは四面体シートと八面体シートが層になって重なりその間に層間がある。層間にはK等が含まれるが、層間物質の吸着量や種類が構造に及ぼす影響は未解明である。これまでにCs$$^{+}$$がWBの層間にインターカレーションできることは知られていたが、層間への吸着量については十分な検討がなされていなかった。本研究では、Cs$$^{+}$$をWBへインターカレーションしたときのCs吸着量と構造の関係について検討し0.9%、1.7%、3.8%、4.8%のCs吸着量が得られた。またその際のXRD分析では吸着量の増加に伴い層間距離が9.84${AA}$、9.91${AA}$、9.90${AA}$、9.92${AA}$と広がっていくことが明らかになった。

口頭

溶融塩法による風化黒雲母を用いた環境調和型熱電材料の創製

本田 充紀; 金田 結依; 村口 正和*; 早川 虹雪*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 後藤 琢也*

no journal, , 

本研究は、従来希少かつ有毒な元素から作られてきた熱電材料に代わる代替材料として、風化黒雲母(WB)の利用に焦点を当てたものである。WBを粉砕・分級した後、溶融塩法で熱処理することで、650度から850度の温度範囲においてSi半導体と同程度の伝導率を持つ結晶を得た。本研究では、高温域の伝導率、ゼーベック係数および熱拡散測定結果と比熱、比重から算出した熱伝導率から無次元評価指数ZTを算出した結果について報告する。

口頭

層間にCsを含む風化黒雲母へのSrインターカレーションに関する研究

早川 虹雪*; 馬酔木 ゆめの*; 村口 正和*; 小島 洋一郎*; 小田 将人*; 飯野 千秋*; 石井 宏幸*; 本田 充紀

no journal, , 

溶融塩処理を用いた技術の応用としてWBから機能性材料を創製する研究を推進している。溶融塩処理によりWB層間へSrの吸着が可能であることを実験的に明らかにした。しかし、先行研究ではCsが吸着したWBに対してSr吸着を検討したが、Cs吸着とSr吸着の相関についてはまだ明らかになっていない。そこで本研究では、Cs吸着の有無によるSr吸着量とその構造について、XRF, XRD及びXAFSを用いて検討した。その結果、WB中にCsの有無により、Sr吸着依存性が異なる可能性を示した。

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